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海南大学林仕伟教授课题组在硒化钼相调控及高效析氢方面取得研究新进展
[ 来源: 材料与化工学院 ] 2018/7/13 15:49:00

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日前,海南大学林仕伟教授、浙江大学夏新辉研究员和中山大学卢锡洪教授共同在国际知名期刊Advanced Materials(影响因子:21.95)上撰文,报道了氮掺杂(1T-2H)硒化钼核壳阵列的相调控及其高效析氢反应的最新进展。

分解水制氢被认为是人类能源终极梦想。近年来,铂/铂基合金因其低过电位及塔菲尔斜率被认为是析氢反应(HER)最具潜力的电催化剂,但其昂贵的价格、稀缺的储量以及低稳定性限制了实际应用。因此,开发高性价比和高稳定性的电催化剂是提升阴极析氢反应(HER)的关键。在已开发的电催化剂中,硒化钼(MoSe2)阵列制备过程可控,稳定性优异,且具有良好的析氢性能,被认为是极具吸引力的水分解制氢电催化剂。MoSe2具有两种活性HER相:2H(三角棱柱晶格)和1T(三角晶格,八面体配位)。其中,1T-MoSe2表现出金属特性,电导率高,具有更优异的析氢性能;而2H-MoSe2P型半导体,其电子导电率及催化活性相对较低。此外,2H-MoSe2是稳定相,而1T-MoSe2是亚稳相,其容易在200度以上转变成稳定的2H-MoSe2。采用溶剂热/水热法直接制备获得的1T-MoSe2结构稳定性差,电子导电率低。同时,利用等离子体辅助硒化法合成具有混合相的(1T-2H)-MoSe2的制备过程复杂且成本高。


 

1氮掺杂(1T-2H)-MoSe2/TiC-C核壳阵列的相调控及其高效析氢反应机理图

 

2. 2H-MoSe2, 1T-MoSe2 N-MoSe2样品在HER中的计算势垒。


最近,海南大学硕士研究生杨帆(论文共同一作)和浙江大学硕士研究生邓盛珏(论文第一作者)将材料计算模拟和实验分析的方法相结合,通过简单的水热和氨气煅烧过程在TiC-C阵列基底上第一次成功实现了MoSe2的形貌和相调控(1T 2H 1T-2H),构建出TiC-C负载的高性能N掺杂(1T-2HMoSe2,并实现其高效、稳定的析氢反应。海南大学林仕伟课题组通过第一性原理计算,从原子尺度深入剖析了N掺杂2H-MoSe2的电子结构、相转变及其对析氢反应的影响规律,提出可能的相转变机制(1T2H1T-2H),并揭示了氮原子掺杂位置对材料电子电导率及其析氢效率的作用机理。与纯相1T MoSe2/TiC-C2H MoSe2/TiC-C相比,混合相的N-MoSe2/TiC-C 阵列具有更小的能垒,更长的H-Se键长,以及更容易形成氢气。该电催化剂在大电流密度下具有较低的过电位(137 mV,100 mA cm-2)和较小的Tafel斜率(32 mV Dec-1),展现出了更优异的电化学性能。 

近年来,林仕伟教授课题组在“海洋能源材料量子设计和计算模拟”方面,与美国Ames国家实验室、中科院物理所、浙江大学和中山大学等开展紧密合作,围绕海洋能源转换材料、可燃冰形成机理及结构稳定性、环境监测传感与净化技术等领域开展研究,在Advanced Materials、Water Research、Chemical Engineering Journal等知名期刊上发表了系列研究成果。 

    原文链接https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201802223

该文发表于 2018/7/13 15:44:00 已被 编辑 2018/7/13 15:49:00

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